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城鎮污水處理生物濾池工藝中一氧化二氮釋放問題研究新進展
更新時間:2020-12-10 來源:凈水萬事屋 作者:楊慶教授團隊

  近日,北京工業大學楊慶教授團隊在城鎮污水處理生物濾池工藝中N2O釋放問題的研究上取得了新的進展,成果以“Impact of gas-water ratios on N2O emissions in biological aerated filters and analysis of N2O emissions pathways”發表于Science of the Total Environment期刊(IF:6.551)。凈水技術特邀請楊慶教授結合以往團隊研究進行整理,分享城鎮污水處理生物濾池工藝中N2O釋放問題研究成果,以期為今后N2O的解決技術提供理論基礎。

  研究背景簡介

  一氧化二氮(N2O)作為一種典型的溫室氣體,會引起全球變暖和臭氧層破壞。對全球N2O釋放進行核算發現,全球3.4%的N2O來源于污水生物處理過程,因此有必要深入探究污水生物處理過程中N2O的釋放途徑,優化工藝運行減緩溫室效應。

  如圖1所示,在污水生物脫氮過程中,N2O產生途徑主要包括硝化細菌的反硝化作用和羥胺氧化作用,以及異養反硝化菌的不完全反硝化。在生物膜內部,氮素和溶解氧等反應基質分布不均勻,導致好氧菌和厭氧菌通常分布在生物膜的不同厚度上。因此,與活性污泥相比,生物膜中N2O的釋放機制更加復雜。目前,普遍采用模型預測生物膜系統中N2O的釋放量,但是模型預測得到的結果可能會與實際系統測定的結果存在差異,因此通過試驗探究生物膜系統中的N2O釋放情況、解析N2O生成途徑是十分必要的。

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  圖1. 污水生物脫氮過程中N2O的生成途徑

  好氧生物濾池(BAF)是一種典型的生物膜工藝,其具有占地面積小、處理水量大以及抗沖擊負荷能力強等優勢。氣水比是調控好氧生物濾池的基本運行參數之一。因此,本文探究了不同氣水比下BAF中N2O的釋放量變化,并解析了N2O生成途徑,為BAF工藝在城市污水處理中的優化運行提供理論參考。

  主要研究內容

  在實驗室內構建了兩個有效容積為18.4 L的BAF(圖2),其中BAF1主要發生硝化反硝化反應,BAF2主要發生硝化厭氧氨氧化(Anammox)反應。兩個系統串聯處理實際生活污水,調控不同的氣水比長期運行。每天監測兩個系統的進出水水質,定期測定氣態N2O和濾池沿程不同高度出水的溶解態N2O濃度變化。設置不同底物和不同溶解氧濃度條件下的間歇試驗,采用穩定比同位素、NO和N2O微電極在線監測與實時熒光定量PCR技術,開展了以下三方面內容的探究:

 ?。?) 揭示氣水比對不同BAF中N2O釋放量的影響;

 ?。?) 解析兩個不同BAF中N2O的生成途徑;

 ?。?) 比較不同BAF中N2O釋放量的差異。

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  圖2. 實驗室內構建的BAF處理生活污水裝置示意圖

  重點亮點簡介

  3.1 不同氣水比條件下BAF的脫氮效果

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  圖3. 不同氣水比下BAF1(a)和BAF2(b)長期運行的進出水水質變化

  控制BAF1的氣水比分別為10:1、5:1和2.5:1,BAF2的氣水比分別為5:1和1.5:1。圖3表明對于BAF1,在氣水比為10:1和5:1時,氨氮去除率(ARE)均達到53.0%,而在氣水比為2.5:1時僅有19.4%。在氣水比為5:1時,總無機氮去除率(TINRE)最高,達到35.7%。對于BAF2,兩個氣水比下ARE均達到90%以上,而在氣水比為1.5:1時,TINRE較高,達到23.2%。

  3.2 氣水比對BAF中氣態N2O釋放量的影響

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  圖4. 不同氣水比下(a) BAF1和(b) BAF2中氣態N2O和N2O釋放因子變化

  通過長期監測發現,BAF1和BAF2中氣態N2O釋放量均隨氣水比的降低而下降。在BAF1中,氣水比為10:1時,氣態N2O濃度達到32.1~45.7 ppm,在氣水比為10:1和5:1時ARE相近,氣水比為5:1時TINRE較高,但是在氣水比為10:1時,N2O/ΔNH4+-N和N2O/ΔTIN 卻最高,說明氣水比會影響系統的反應活性和N2O釋放途徑。在BAF2中,氣水比從5:1下降至1.5:1,N2O/ΔNH4+-N從1.22%下降至0.35%,N2O/ΔTIN從4.78%下降至1.16%,且幾乎無反硝化作用發生,說明氣水比影響硝化細菌的反硝化作用和羥胺氧化作用從而影響N2O釋放。

  3.3 N2O釋放途徑分析

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  圖5. BAF1中生物膜樣品進行間歇試驗中NH4+-N、NO2--N、NO3--N、COD、DO、pH和溶解態NO、N2O的變化

  間歇試驗結果如圖5所示,在BAF1中羥胺氧化過程和好氧氨氧化過程會釋放大量的N2O,穩定比同位素結果也驗證了這兩條產生途徑(表1)。間歇試驗(d)和(e)均有N2O的釋放,且間歇試驗(e)測定的N2O sp值為-0.604,說明異養反硝化作用也會生成N2O。此外,間歇試驗(d)和(e)中的N2O變化趨勢顯示,當N2O累積至一定濃度時會被還原,說明在BAF1中異養反硝化作用也能夠還原N2O。雖然在不同間歇試驗中,反應的初始氮素濃度存在差異,但是通過計算間歇試驗反應至120 min時的ΔN2O/ΔN發現(表2),間歇試驗(b)的ΔN2O/ΔN值高于間歇試驗(d)、(e)和(g),說明硝化細菌的反硝化作用會比異養反硝化作用釋放更多的N2O。另外,通過比較間歇試驗(b)和(f)中溶解態N2O濃度的變化趨勢發現,即使在好氧條件下異養反硝化作用也會產生N2O。所以,BAF1中N2O來源于硝化細菌的反硝化作用,羥胺氧化作用以及異養反硝化作用。

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  在BAF2中,間歇試驗結果顯示N2O來源于硝化細菌的反硝化作用和羥胺氧化作用,在好氧條件下幾乎不發生異養反硝化作用。對BAF2中生成的氣態產物直接進行N2O穩定比同位素分析表明(表1),在氣水比為5:1時,53.7%的N2O來源于硝化細菌的反硝化作用,46.3%的N2O來源于羥胺氧化作用,而當氣水比下降至1.5:1時,羥胺氧化作用釋放的N2O的比例下降至12.2%,說明氣水比會影響BAF2中N2O的生成途徑。但是,氣水比為1.5:1時N2O的生成濃度僅為氣水比為5:1時N2O生成濃度的50%,說明在氣水比下降時源于硝化細菌反硝化作用的N2O生成量也有所下降。

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  圖6. 不同氣水比下BAF1和BAF2中氮素轉化功能基因豐度變化

  前期有報道發現,較高的好氧氨氧化速率會誘導較高的N2O產生速率,此外,在BAF2中,提高曝氣量會促進NH4+-N向生物膜內部擴散,而生物膜內部的低DO環境亦會促進硝化細菌的反硝化作用產生N2O。所以,在BAF2中高氣水比下N2O釋放量較高。對氮素轉化功能基因進行定量發現(圖6),在BAF2中氣水比為1.5:1時,參與Anammox反應的功能基因hzsB的豐度明顯上升,單位質量生物膜中基因拷貝數超過107,說明低氣水比有利于提高Anammox反應活性,提高系統的自養脫氮能力,而厭氧氨氧化菌與好氧氨氧化菌對NH4+-N的競爭也會削弱硝化細菌的反硝化作用,降低N2O排放。所以,通過強化BAF中的Anammox作用既可以提高脫氮效果,又可以實現N2O減排。

  3.4 不同BAF中N2O釋放的比較

  在氣水比均為5:1時,BAF1和BAF2中的氨氮去除量相近,但是BAF2中氣態N2O釋放量更高,說明在BAF2中,高DO濃度導致好氧氨氧化速率更高,N2O釋放量更高,而在BAF1中,異養反硝化作用會還原N2O,導致系統N2O釋放量下降。對于溶解態N2O,在BAF1的整個濾層中都存在硝化反應,并伴隨著N2O的產生。BAF1的出水是BAF2的進水,在BAF2中反應主要發生在濾層下部40 cm范圍內,生成大量的N2O,所以BAF2下部的溶解態N2O濃度高于BAF1。而在曝氣吹脫作用下,在濾池上部的部分溶解態N2O會轉變為氣態N2O,最終導致BAF2出水中溶解態N2O濃度低于BAF1。

  結論

  1、在硝化反硝化生物濾池和好氧自養脫氮生物濾池處理生活污水時,N2O釋放量均隨氣水比的升高而上升。

  2、在BAF1中,N2O產生于硝化細菌的反硝化作用、羥胺氧化作用和異養反硝化作用,氣水比為5:1有利于系統脫氮和N2O減排。

  3、在BAF2中,N2O產生于硝化細菌的反硝化作用和羥胺氧化作用,在氣水比為1.5:1時,87.8%的N2O來源于硝化細菌的反硝化作用。

  4、硝化細菌的反硝化作用比異養反硝化作用更容易誘導N2O的釋放,導致在相同氣水比下BAF2中N2O釋放量高于BAF1.


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